Gegründet wurde die Kirchenbibliothek nachdem 1538 die Franziskaner-Mönche bei ihrem Abzug aus dem Arnstädter Barfüßerkloster ihren gesamten Büchervorrat mitgenommen hatten. Weder für die Schule, noch die Geistlichkeit oder die Bürger waren noch Bücher greifbar. Erst das Vermächtnis des Amtmannes Leo Packmor aus dem Gefolge des Grafen Günther XLI. von Schwarzburg ermöglichte einen neuen Grundstock. Er bestimmte, dass Zinsen seines Vermögens zum Aufbau einer Bibliothek verwendet werden sollten.

So entstand schließlich die Kirchenbibliothek, für die 1588 erstmals auf der Frankfurter Buchmesse Ankäufe getätigt wurden, darunter auch ein Neues Testament, das noch heute zum Bestand gehört. Offiziell sind rund 2000 Bücher im Bestand vermerkt. Zu den Besonderheiten der Sammlung zählt auch eine handschriftliche Bibel aus dem Kloster Walkenried aus der Zeit des 30-jährigen Krieges. Eine Bibelübersetzung von 1483 ist wohl das älteste Buch im Bestand. Zu den Raritäten zählen außerdem Sammlungen von Lutherdrucken und Leichenpredigten, die eine Fundgrube für genealogische Forschungen sind.

Da die Bibliothek wegen der Generalsanierung der Oberkirche Arnstadt vorübergehend ausgelagert werden musste, haben sich die evangelisch-lutherische Kirchgemeinde Arnstadt, das Landeskirchenarchiv Eisenach und das Hochschularchiv/Thüringisches Landesmusikarchiv Weimar, das die Musikalien der Bibliothek betreut, sowie die Forschungsbibliothek Gotha der Universität Erfurt zusammengeschlossen, um die wertvollen Bücher zu erschließen. „Die Katalogisierung der Bücher im gemeinsamen Bibliotheksverbund ermöglicht es Forschern künftig weltweit, auf die Arnstädter Bibliothek zuzugreifen“, sagt Dr. Kathrin Paasch, Direktorin der Forschungsbibliothek Gotha der Universität Erfurt. „Die Forschungsbibliothek verfüge über jahrzehntelange Erfahrungen in der Erschließung historischer gedruckter Werke. Als historische Thüringer Landesbibliothek und Kompetenzzentrum für die Erforschung der Kulturgeschichte des Protestantismus wollen wir im Verbund mit unseren Partnern aus den Archiven und kirchlichen Einrichtungen bislang ungehobene Bücherschätze aus Thüringen in den Forschungskreislauf einspeisen und das wertvolle Kulturgut aus Papier bekannt machen.“